分子光力纳米腔：将红外线变成可见光

图1：分子光力纳米腔艺术效果图

近日，来自 瑞士洛桑联邦理工学院、武汉工程大学，西班牙巴伦西亚理工大学 以及 荷兰原子与分子物理学研究所 的研究团队，以“ Continuous-wave frequency upconversion with a molecular optomechanical nanocavity “为题在 Science 上发表文章。

研究人员验证了一种全新的中红外光探测方案： 利用金属纳米共振腔与分子的耦合器件将中红外光上转换为可见光，使其可以被常规的半导体探测器所探测。这一过程在保持红外光所携带的光子信息不变（相干过程）的前提下，提高了光子的频率以及能量，使得目标光子更容易被探测到，被称为 相干光子频率上转换探测 。

频率上转换作为一种非线性光学过程，早在激光问世不久后就被发现；通常的实现方案是将红外光与可见光合成为一束新的可见光，其频率为两者之和（和频过程）。在以往的应用中，要实现高效率的中红外光上转换，需要使中红外光、可见光与上转换光之间的传播满足相互匹配条件。这种基于动量匹配的过程，往往涉及到复杂和困难的光路与材料设计，而且通常需要借助昂贵的高功率脉冲光源，不利于其更广泛的应用。

在这一篇工作中，研究者设计了一种“ 金纳米颗粒/单层分子/纳米凹槽 “的复合天线结构来回避了因动量不匹配而导致的上转换效率损失。其中分子作为上转换过程的媒介，吸收中红外信号光并将其转换为分子的振动模式。紧接着通过照射另一束可见光（泵浦光），将这种携带中红外光信息的振动模式转换为可见信号光，这一过程被称为反斯托克斯拉曼散射。最终研究者通过常规光谱仪收集频率上转换后的拉曼散射信号，从而实现了中红外光的探测。

图2：分子光力纳米谐振腔的原理演示图。中红外的信号光通过分子的红外吸收过程，转换为分子的振动模式，再通过反斯托克斯拉曼散射过程，与另一束可见光经由和频过程，产生上转换的可见光，最终被常规的探测器所探测。而分子被置于中红外-可见等离激元双共振的纳米天线中（白色虚线），使得该上转换过程的转换效率被大幅度提升13个数量级。

为了大幅度提高上转换效率，器件被设计为红外-可见光频率双共振的结构，使得中红外天线与可见光天线在空间上相互耦合。通过利用双波段的等离激元共振效应，入射中红外信号光与泵浦光被同时汇聚到只有一纳米左右的单分子层上。

这种被极度束缚的光场远远突破了光的衍射极限，其纳米尺度的模式体积使得光场与分子的相互作用效率大幅提升：其中 分子的红外吸收强度 提升了4个数量级， 分子的拉曼散射强度 提升了9个数量级，因此最终的 上转换效率 相对于自由空间有了13个数量级的提升。

其实验结果与同一团队之前提出的 “ 分子光力学（molecular optomechanics） “理论模型相吻合。这种巨大的增强效果也使得实验上单个纳米器件的红外连续光探测极限达到亚微瓦（千万分之一瓦特）的量级。

将分子光力纳米腔用于中红外连续光探测，是将“ 表面增强拉曼散射（SERS） ”、“ 表面增强红外吸收（SEIRA） ”以及“ 腔量子光力学（cavity quantum optomechanics） “有机结合的产物，其灵敏度还有广阔的提升空间，且理论上可以达到单光子探测级别。而单光子级别灵敏度的实现，将会进一步推动这种分子光力纳米腔平台的发展，并开拓一些新的量子物理实验，例如实现新型的光学相干态以及量子态操控，并且具有量子计算方面具有潜在应用价值。

论文信息：

Chen W., Roelli P., Hu H., et al. Continuous-Wave Frequency Upconversion with a Molecular Optomechanical. Science 374, 6572 (2021)

https://doi.org/10.1126/science.abk3106

监制 | 赵阳

编辑 | 赵唯

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